一氯胺(NH2Cl)作为一种一级和二级消毒剂,广泛应用于饮用水消毒和游泳池消毒以及在饮用水回用和冷却水系统中防止膜污染。NH2Cl是一种弱氧化剂,氧化能力十分有限,在紫外(UV)照射下,NH2Cl光解生成活性氯(RCS)、活性氮(RNS)和羟基自由基(HO•),促进水中微污染物的降解,UV/NH2Cl工艺也被应用于各个领域,如对氯化含氨氮污水和的紫外处理。然而,UV/NH2Cl工艺通常使用含汞紫外灯,能耗和运行成本较高,且对饮用水造成一定的安全隐患。
近日,北京师范大学环境与生态前沿交叉研究院凌力副研究员与香港科技大学商启教授合作,建立可见光催化水中NH2Cl生成RNS新工艺,在活化机理及污染物去除方面取得进展,相关工作发表在环境类国际权威期刊WaterResearch上,四川大学助理研究员程鑫为论文的第一作者,凌力副研究员与商启教授为通讯作者。该研究工作得到了香港研究资助局(RGC)和北京师范大学人才启动基金的资助。
研究团队发现,采用420 nm可见光LED灯介导石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化,可以有效激活NH2Cl生成RNS,显著提高对双酚A的降解效率。该团队提出,g-C3N4光催化生成的电子()和超氧自由基()引发NH2Cl的N−Cl键断裂,生成•NH2,,•NH2OO,•NO和•NO2;而空穴()则引发NH2Cl的N−H键断裂,生成•NHCl和NHClOO•。与传统UV/NH2Cl工艺相比,可见光催化活化NH2Cl(Vis420/g-C3N4/NH2Cl)仅生成RNS,不产生RCS和HO•,RNS的选择氧化性使得水体中背景阴离子和天然有机物(NOM)对Vis420/g-C3N4/NH2Cl工艺降解BPA的影响十分有限;且该工艺仅生成ng/L级别的部分消毒副产物,低于常规UV/NH2Cl工艺两个数量级。此外,该工艺中参与反应的NH2Cl超过70%转化为含氮气体,远远高于UV/NH2Cl(约20%),从而生成更少的氨氮、硝酸盐和亚硝酸盐,表明该工艺具有较高的实际应用前景。
该研究团队提出的NH2Cl活化新工艺,深入解析了NH2Cl活化机理,强调了RNS在基于NH2Cl的水处理工艺中的重要性及相对于HO•和RCS的优势;此外,RNS可以破坏微生物DNA,抑制消毒过程中细菌的重新激活,打破了常规UV或者氯(胺)化消毒的限制,进而开发一种安全、低成本、简单实用的策略应用于水处理中。
凌力,北京师范大学环境与生态前沿交叉研究院副研究员,国家高层次青年人才。2018年于香港科技大学取得博士学位。主要研究方向为新污染物环境风险削减系统,自由基化学与应用,新型光催化工艺与反应器的设计,水体与表面杀菌,光诱导植物生长与发育。主持/共同主持国家自然科学基金青年基金,3项香港研究资助局优配研究金计划、1项香港创新科技署粤港合作计划、3项香港科技大学可持续智慧校园项目。在相关领域发表高水平论文包括Nat. Commun.,Water Res. ,Environ. Sci. Technol. 等28篇,其中SCI收录26篇,以第一/通讯作者发表19篇;共计申请国际、国内发明专利11项(授权2项),其中5项实现成果转化。
商启教授于1999年在普渡大学获得土木(环境)工程博士学位。自2000年以来,他一直在香港科技大学土木与环境工程系任教,期间担任助理教授,副教授,教授,环境工程研究生学程主任,研究副系主任。他在环境工程领域是享誉世界的学者,主要研究方向包括消毒和高级氧化过程中与工程实践密切相关的化学,光化学和自由基化学。他的研究也包括数种基于质谱的分析方法在环境领域的应用,如membrane introduction mass spectrometry,collision energy-based ESI-Tq-MS,FT-ICR-MS。他目前担任Environmental Science and Technology和ACS ES&T Water的编辑咨询委员。